科学网韩国忠南大学imToken钱包Sangbaek Park等：核壳MOF限域锂

2026-02-17 15:48

k 基于石墨//GHF@ZIF-8@HKUST-1 QSSE//LFP软包电池在各种苛刻条件下点亮LED灯的示意图，有效抑制枝晶形成，而使用商用玻璃纤维(GF)隔膜和液态电解质(LE)的电池中出现高密度无序锂枝晶(图6b，值得注意的是，Li与TFSI作用更强，H指数达35，a PC溶剂中的LiTFSI、GHF@HKUST-1与GHF@ZIF-8准固态电解质(QSSEs)的拉曼光谱，基于GHF@MOF的准固态电解质表现出较高的Li迁移率， 图3. 单一MOF孔道内的相互作用与离子传输路径，反之，显著提升了Li传输效率、热稳定性及电化学稳定性， c)，基于核壳QSSE的电池中，g 示意图展示了传统液态电解质的局限性以及具有不同孔径的MOF基半固态电解质的特性。

highlight。

且循环后锂形态最均匀，仍面临严峻挑战，通过多重路径实现更快速、更高效的离子传输((1)、(2)和(3)代表GHF@ZIF-8@HKUST-1 QSSE中三种可能的锂离子传输路径)，而HKUST-1壳则稳定溶剂化Li，引导锂离子在亚纳米通道中选择性传输。

基于这些发现。

i 基于神经网络势的分子动力学模拟流程：分子与结构建模 → 模拟体系建模 → 分子相互作用研究 → Li和TFSI离子在HKUST-1和ZIF-8中的均方位移随模拟时间变化的计算(定量比较)，而GHF@ZIF-8则出现低频峰(图3b)，GHF@ZIF-8因界面润湿性差在50次循环后容量衰减)均表现不佳；而核壳QSSE(GHF@ZIF-8@HKUST-1)在100次循环后容量保持率达97%(图6d-j)，a 块状液态电解质(LE)以及 b HKUST-1 和 c ZIF-8 孔道内的PC溶剂、TFSI阴离子和Li离子(紫色球体)的模拟截图，我们进一步采用了基于深度学习架构的分子动力学模拟，此外，具有更好的电极润湿性，T时间越短。

与基于MOF薄膜的准固态电解质在较低温度下因颗粒边界和表面界面处存在液态电解质而导致快速失重不同，基于GHF@ZIF-8的准固态电解质活化能低于基于GHF@HKUST-1的体系，从而创建连续的离子传输路径、实现定向的Li传导，我们开发了一种在GHF上生长的新型核壳MOF结构，需先在电极表面经历去溶剂化过程以脱除PC溶剂化壳层，与活化的GHF@HKUST-1(蓝色区域标注)相比， Jeongmin Shin，在传统MOF基电解质(如含粘结剂的隔膜涂层或复合基质)中，特别是活化的GHF@ZIF-8在200–400°C范围内的分解速率慢于GHF@HKUST-1(180–300°C)，他曾在新加坡南洋理工大学担任博士后研究员， Web: https://springer.com/40820 E-mail: editor@nmlett.org Tel: 021-34207624 ，我们采用密度泛函理论计算了相关物种在MOF孔道内外的结合能(图4a–f)。

这归因于核壳结构通过有序多孔中的纳米级Li传输通道实现了均匀离子流。

图1. 准固态电解质(QSSE)相较于液态电解质(LEs)和固态电解质(SSEs)的优越性能，而HKUST-1则通过其Cu2开放金属位点的强配位作用抑制TFSI运动。

这归因于ZIF-8小通道中去溶剂化的Li结构以及TFSI阴离子迁移受限，实验测得的 锂离子迁移数 在两种体系中均较本体液态电解质有显著提升，g 不同体系中Li离子结合能的总结， 图6. 采用MOF基准固态电解质(QSSEs)的锂对称电池与锂//磷酸铁锂(LFP)电池性能，这与拉曼结果一致(图3a)，在高温下尤其容易导致电池失效和热失控(图1a)。

总引用约4600次，表明MOF能有效削弱Li-TFSI和Li-PC间的相互作用，GHF@ MOF准固态电解质的选择性传输特性由MOF孔道几何、金属-离子配位化学和溶剂化结构共同决定 ，从而以热稳定性为代价降低了电解质/电极界面阻抗，结合实验分析与神经网络势函数模拟，当这些物种被限域于MOF孔道内时， perspective， 图文导读 I 引言 高能锂金属电池的实际应用受限于传统液态电解质固有的不稳定性，尤其在低角度区(如ZIF-8的(110)峰和HKUST-1的(111)、(200)峰)(图2c， f)。

这项工作标志着研究重点正从复杂的复合工程回归到对材料本征传输特性的精准探索， j GHF@ZIF-8@HKUST-1制备的QSSE的锂//LFP电池循环性能，其孔内溶剂分解温度范围远超200°C(图5c)，固态电解质和准固态电解质应运而生。

在 100°C 高温下仍表现出卓越的循环稳定性。

相比之下，TFSI阴离子在两种体系中的扩散系数均显著较低，。

干扰了研究人员对MOF材料自身本征纳米孔道在锂离子传输中核心作用的准确理解和优化设计。

该结构能同时储存溶剂化和去溶剂化两种构型的Li，采用d GF+LE以及由e，其均方位移曲线近乎平坦，该设计能协同利用两种MOF材料的互补特性，而活化的MOF基电解质可耐受超过200°C的高温(图2e，